Miméticos heteropolimetálicos de FeFe hidrogenasa

Abstract

La Tesis Doctoral titulada Miméticos Heteropolimetálicos de [FeFe] Hidrogenasa estudia la síntesis y las propiedades estructurales y electroquímicas (incluyendo el comportamiento electrocatalítico) de miméticos de [FeFe] hidrogenasa. Estos electrocatalizadores bimetálicos sintéticos de fórmula general [(μ-SR)2Fe2(CO)6] son capaces de producir H2 a partir de H+imitando la actividad catalítica de las enzimas [FeFe] hidrogenasa. Los miméticos de [FeFe] hidrogenasa son unos excelentes candidatos para generarH2 a gran escala debido a su elevada estabilidad y bajo coste de producción. Sin embargo, todavía su eficiencia en la producción de H2 está lejos de la de las enzimas naturales. Los objetivos principales que se han propuesto en esta Tesis son: i)modular las propiedades ácido-base y redox de los miméticos de [FeFe] hidrogenasa empleando complejos de metales de transición; y ii) sintetizar nuevos miméticos de [FeFe] hidrogenasa que sean capaces de interaccionar con superficies de distinta naturaleza para sentar las bases en la futura preparación de catalizadores heterogéneos..This PhD Thesis entitled Heteropolymetallic [FeFe] Hydrogenase Mimicsstudies the synthesis and structural and electrochemical properties (including the electrocatalytic behaviour) of [FeFe] hydrogenase mimics. These synthetic bimetallic electrocatalysts are [(μ-SR)2Fe2(CO)6] derivatives that can generate H2from H+ by mimicking the catalytic activity of [FeFe] hydrogenase enzymes. [FeFe] hydrogenase mimics are excellent candidates for large-scale H2 production due to their high stability and low production cost. However, its efficiency in H2 production is far from that of the natural enzymes. The main objectives of this Thesis are: i) modulating the acid-base and redox properties of [FeFe] hydrogenase mimics using transition metal complexes; and ii) synthesizing new [FeFe] hydrogenase mimics that are capable of interacting with surfaces of different nature in order to establish the ground for the future preparation of heterogeneous catalysts...